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| ↑↑ DGIST 화학물리학과 박진희 교수(오른쪽), 박성훈 석박사통합과정생. DGIST 제공 |
| DGIST(총장 국양) 화학물리학과 박진희 교수팀이 26일 새로운 금속유기구조체(이하 MOFs)를 생성해 불안정한 라디칼 상태를 시각화하고 구조 분석을 통한 에너지 종류에 따른 전자전달경로를 규명했다고 밝혔다.
MOFs는 벌집처럼 수많은 작은 구멍(기공)이 난 다공성 기공구조를 갖기 때문에 표면적이 넓다. 또한 어떠한 금속과 유기 리간드를 연결하느냐에 따라 다양한 구조 및 특성을 가진 MOFs를 설계할 수 있으며, 규칙적인 격자구조로 인해 높은 결정성을 가지기 때문에 단결정 구조분석을 통해 분자구조를 보다 정확히 이해할 수 있다. 이러한 MOFs의 고유한 특성을 활용해 환경 및 에너지 문제를 해결할 신소재로 주목받고 있으며, 특히 친환경 촉매, 센서, 에너지 저장, 흡착 및 분리 등 다양한 분야에서 연구가 진행되고 있다.
한편 전자이동에 의해 형성되는 라디칼은 짝지어지지 않은 홀전자를 가진 원자나 분자를 말한다. 전자가 짝지어지지 않았기 때문에 매우 불안정해 반응성이 큰 특징이 있다. 이러한 특성을 활용해 센서, 촉매, 전지, 다기능 광전기변색 소자 등으로 활용하려는 시도가 이뤄지고 있다.
최근 라디칼 형성을 위한 MOFs 구조내 전자이동에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. 하지만, 라디칼 상태에서 발현되는 특성을 정확히 이해하고 응용하기 위해 이들의 구조분석이 반드시 필요함에도 불구하고, 형성된 라디칼의 불안정성으로 인해 전자를 잃거나 얻은 후의 구조 분석은 불가능했다. 이에 본 연구팀은 용매열 합성과정으로 충분히 환원된 라디칼 상태의 리간드를 안정적으로 MOFs 구조에 도입하는 방법을 찾아냈으며, 이 과정을 통해 새로이 개발된 MOF를 'DGIST-4'라 명명했다. 이를 이용해 환원과정(전자이동) 전/후의 구조분석을 성공적으로 진행할 수 있었다.
이번 연구에서는 방사광 실험 시설을 이용해 'DGIST-4'의 다양한 외부자극 중 하나인 X-선 조사와 구조분석을 동시에 진행했다. 그 결과, X-선 조사 시간에 따른 'DGIST-4'의 구조변화를 순차적으로 관찰했으며, 그 결과 라디칼 형성에 따른 구조변화를 확인하는데 성공했다. 지금까지 라디칼 형성에 따른 구조변화를 확인한 연구는 극히 드물다. 특히 X-선 조사에 따른 순차적 구조변화를 확인한 첫 번째 연구결과로 그 가치가 매우 높다.
이 같은 연구결과는 이번 연구팀에서 개발한 'DGIST-4'의 특수한 성질 때문에 가능했다. 'DGIST-4'는 격자 내 다양한 전자이동 경로를 가지고 있어, X-선, 자외선, 가시광선, 적외선, 열 등 다양한 외부자극에 대해 반응한다. 전자이동은 'DGIST-4'의 구조변화뿐만 아니라 노란색에서 검은색으로의 결정색 변화를 수반하기 때문에 흡수파장이 길어져 800nm 이상의 근적외선을 효율적으로 흡수할 수 있다. 특히 열에 의해 쉽게 소멸되는 다른 라디칼과는 다르게 'DGIST-4'는 전자이동 후 형성된 라디칼이 상대적으로 오래 유지될 수 있기 때문에 광열전환에 성공적으로 활용할 수 있었다.
뿐만 아니라, 'DGIST-4' 격자 내 형성된 라디칼이 구조변화를 일으키는 원인을 밀도범함수(density functional theory, DFT)를 이용해 규명했고, 실험적으로 얻어진 구조변화와 이론적 계산을 통해 얻어진 구조변화가 동일한 경향을 나타내는 것을 확인해 실험결과의 정확성을 한번 더 입증했다.
이처럼 전자이동에 의한 구조 변화 분석 및 다양한 외부 자극에 의한 전자이동이 가능한 'DGIST-4'의 연구결과는 친환경 센서, 촉매, 전지, 다기능 광전변색 소자 등에서 활용 가능한 스마트 산화/환원 활성 물질(smart redox-active materials) 설계 및 적용에 대한 좋은 길잡이가 될 것으로 기대된다.
한편 이번 연구결과는 화학분야 최상위 국제 학술지인 '켐(Chem, IF=22.804)'에 4월20일자 온라인 게재됐다. 아울러 이번 연구는 DGIST 화학물리학과 박성훈 석·박 통합과정 학생이 제1저자로, 박진희 교수가 주교신저자로 참여했고, 같은 학과의 강준구 교수와 포항가속기 연구소 문도현 박사가 공동교신저자로 참여했다.
황보문옥 기자 |
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